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CM封面:一种有机小分子致分子筛晶内介孔的新机理

作者:admin 发布日期:2019/4/1 关注次数: 二维码分享

沸石分子筛由于具有均一的微孔结构,内在可调的酸性,良好的水热稳定性以及择形选择性,在能源、催化、吸附、离子交换和石油化工等领域具有广泛的应用。然而,传统沸石分子筛的单一微孔体系(<2nm)不利于较大客体分子扩散进出,导致严重的扩散限制问题,降低催化剂的使用寿命。在微孔沸石中引入介孔体系(2-50nm)是解决扩散限制问题的重要策略。


目前,传统模板法所使用的表面活性剂、高分子聚合物及纳米碳材料都是基于介观尺度的物理占据沸石内部空间,最后通过煅烧除去模板从而产生介孔结构。这些模板合成工艺复杂,成本高昂,不利于工业应用。2016年,本实验室首次发现氨基酸及其衍生物可以作为廉价的致介孔剂合成具有介孔体系的A型沸石分子筛。氨基酸小分子由于其结构灵活、廉价易得、高稳定性和高溶解性等特点,可以实现与沸石骨架的完美兼容,对层级多孔结构进行灵活的调控,易于工业放大应用。实验室拓展了该策略的适用氨基酸和沸石范围,然而厘清氨基酸如何诱导产生比其自身尺寸大一至两个数量级的介孔仍是一个严峻的挑战。

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Chemistry of Materials封面,该封面图描绘了小分子在沸石结晶中产生层级结构的能力

在本研究中,为了深入探究有机小分子致介孔的机理,研究人员通过选取具有不同官能团的有机小分子进行实验,发现具有酸性质子并且pKa小于反应合成液pH(13.5)的小分子可以产生A型沸石晶内介孔结构,包括氧负离子、氮负离子和碳负离子的前驱体,而那些pKa大于13.5的小分子则无法诱导介孔的产生。

结合理论计算结果,研究人员提出有机小分子致介孔的机理:首先有机小分子在合成液中去质子化形成稳定的有机负离子,该有机负离子通过亲核进攻使骨架Si-O 和 Al-O键断裂,同时反应液中的钠离子与有机负离子通过静电作用进行自组装形成团簇,从而产生尺寸远大于有机小分子的介孔孔道。该机理创新性地提出有机小分子通过化学作用诱导介孔结构的产生,与传统模板法通过物理占据沸石内部空间产生介孔截然不同,为有机小分子调控介孔结构提供了启发性的指导。

有机小分子

有机小分子致介孔剂的选择标准和工作机理

以上研究由北京大学深圳研究生院洪梅副教授和上海大学刘轶教授共同指导,陈超博士和翟冬博士(共同第一作者)以及广东省纳米微米材料研究重点实验室其他成员合作完成,得到了杨世和教授和其他研究人员的支持。以上工作得到了国家自然科学基金、广东省省级科技计划、深圳市科技计划项目的资助。

来源 | 北京大学新闻网            编辑 | 化学加

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